À l'extérieur, l'atrium qui entoure une grande partie de l'église se détache, à l'exception de la façade principale, dite façade de la Gloire, en lui donnant une forme de U de 115 mètres sur 82. Cette idée novatrice de Gaudí diffère de la disposition traditionnelle des atriums des basiliques paléochrétiennes et des monastères médiévaux, qui sont généralement situés sur le côté de l'église. Gaudí a choisi cette disposition pour isoler l'église des influences extérieures, tant acoustiques que climatiques, et pour faciliter les processions. L'atrium, comme l'ensemble du projet, s'élève à quatre mètres au-dessus du sol et mesure 240 mètres au total.

Dans les fenêtres des murs extérieurs, Gaudí a conçu trois styles différents pour passer du néogothique original à la nouvelle structure naturaliste qui caractérise ses œuvres ultérieures. Le premier niveau, sous la cantoria, est de style néogothique ; le deuxième niveau, au-dessus de la cantoria, présente une forme hyperboloïde elliptique entourée de quatre formes circulaires dans une frise aux ouvertures allongées ; le troisième niveau, correspondant à la nef centrale, présente également une forme hyperboloïde elliptique entourée de deux hyperboloïdes de révolution, également au-dessus de quatre ouvertures allongées, avec l'inscription "Gloriam" au centre.

Entre les fenêtres des nefs latérales, on trouve des colonnes solomoniques avec des inscriptions telles que "aurum, thus, myrrham" (or, encens et myrrhe en latin) et "oració, sacrifici, almoina" (prière, sacrifice et aumône en catalan), surmontées des lettres grecques "α" (alpha) et "ω" (oméga). D'autres inscriptions alternent sur les murs extérieurs, telles que "Jésus, Marie, Joseph", "Sursum corda", "Gratia plena" et "Ora pro nobis".