Von außen sticht das Atrium hervor, das einen großen Teil der Kirche umgibt, mit Ausnahme der Hauptfassade, der so genannten Glory-Fassade, die eine U-Form mit den Maßen 115 x 82 Meter aufweist. Diese innovative Idee Gaudís unterscheidet sich von der traditionellen Anordnung der Atrien in frühchristlichen Basiliken und mittelalterlichen Klöstern, die sich normalerweise an der Seite der Kirche befinden. Gaudí wählte diese Anordnung, um die Kirche von äußeren Einflüssen, sowohl akustischer als auch klimatischer Art, zu isolieren und um Prozessionen zu erleichtern. Das Atrium erhebt sich, wie die gesamte Konstruktion, vier Meter über den Boden und misst insgesamt 240 Meter.

Bei den Fenstern der Außenwände entwickelte Gaudí drei verschiedene Stile, um den Übergang von der ursprünglichen Neogotik zu der neuen naturalistischen Struktur zu schaffen, die seine späteren Werke kennzeichnet. Die erste Ebene unterhalb der Kantorei ist im neugotischen Stil gehalten; die zweite Ebene oberhalb der Kantorei weist eine elliptische Hyperboloidform auf, die von vier kreisförmigen Formen in einem Fries mit länglichen Öffnungen umgeben ist; die dritte Ebene, die dem Mittelschiff entspricht, weist ebenfalls eine elliptische Hyperboloidform auf, die von zwei Drehhyperboloiden umgeben ist, ebenfalls über vier länglichen Öffnungen, mit der Inschrift "Gloriam" in der Mitte.

Zwischen den Fenstern der Seitenschiffe befinden sich salomonische Säulen mit Inschriften wie "aurum, thus, myrrham" (Gold, Weihrauch und Myrrhe auf Lateinisch) und "oració, sacrifici, almoina" (Gebet, Opfer und Almosen auf Katalanisch), die von den griechischen Buchstaben "α" (Alpha) und "ω" (Omega) überragt werden. Andere Inschriften wechseln sich an den Außenwänden ab, wie "Jesus, Maria, Joseph", "Sursum corda", "Gratia plena" und "Ora pro nobis".